地大新聞網(wǎng)訊 近日，我校材料與化學(xué)學(xué)院太陽(yáng)燃料研究團(tuán)隊(duì)余家國(guó)教授、徐飛燕副教授與西班牙瓦倫西亞理工大學(xué)赫爾梅內(nèi)希爾多·加西亞教授、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)鄭旭升教授合作，在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《自然·催化》（Nature Catalysis）上發(fā)表了題為《全太陽(yáng)光譜四氧化三鈷光催化劑：活性氧物種精準(zhǔn)調(diào)控實(shí)現(xiàn)甲烷高選擇性轉(zhuǎn)化》（Co3O4 as Full-Solar-Spectrum Photocatalyst for Selective Methane Conversion by Reactive Oxygen Species Control）的研究成果。
甲烷是一種強(qiáng)溫室氣體，但其高度化學(xué)惰性使得高效且高選擇性轉(zhuǎn)化長(zhǎng)期受限。傳統(tǒng)轉(zhuǎn)化路徑通常能耗較高，而光催化雖具太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)優(yōu)勢(shì)，卻常因自由基反應(yīng)失控及載流子復(fù)合嚴(yán)重，難以同時(shí)兼顧反應(yīng)活性與選擇性。
該研究構(gòu)建了一種全太陽(yáng)光譜響應(yīng)的鈀/四氧化三鈷肖特基異質(zhì)結(jié)光催化體系。通過(guò)鈀與四氧化三鈷之間的功函數(shù)差誘導(dǎo)界面內(nèi)建電場(chǎng)，促進(jìn)光生載流子的定向遷移并抑制復(fù)合；同時(shí)，是四氧化三鈷的窄帶隙與黑色特征將光吸收拓展至紫外—可見(jiàn)—近紅外區(qū)域，從而在激發(fā)能量利用與界面遷移行為兩個(gè)層面實(shí)現(xiàn)協(xié)同調(diào)控。
研究中揭示，該體系獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)有效抑制了超氧、羥基和過(guò)氧羥基等高反應(yīng)性自由基的生成，轉(zhuǎn)而引導(dǎo)氧氣優(yōu)先轉(zhuǎn)化為溫和的過(guò)氧物種；該物種與光生空穴協(xié)同參與甲烷活化過(guò)程，有效避免了傳統(tǒng)自由基主導(dǎo)路徑中常見(jiàn)的過(guò)度氧化問(wèn)題。在溫和條件下，該體系實(shí)現(xiàn)了甲烷向乙烷的高效轉(zhuǎn)化，乙烷選擇性達(dá)到96.2%，展示了通過(guò)全光譜利用與活性氧物種調(diào)控實(shí)現(xiàn)甲烷高選擇性光催化轉(zhuǎn)化的可行策略。
論文第一作者為徐飛燕副教授，通訊作者為余家國(guó)教授、赫爾梅內(nèi)希爾多·加西亞教授及鄭旭升教授，第一通訊單位為中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（武漢）材料與化學(xué)學(xué)院。論文得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金、湖北省自然科學(xué)基金、中央高效基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金等項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41929-025-01471-x
（材料與化學(xué)學(xué)院供稿 編輯 孫彥欽 審稿 陳華文）
鄂公網(wǎng)安備 42011102004169號(hào)
